Un estudio sistemático de la adsorción y eliminación de arsénico de ambientes acuosos utilizando una nueva UiO funcionalizada con óxido de grafeno

Aug 03, 2023

Scientific Reports volumen 12, número de artículo: 15802 (2022) Citar este artículo

2411 Accesos

7 citas

1 altmétrica

Detalles de métricas

Este estudio investiga la eliminación de As (V) de medios acuosos utilizando UiO-66-NDC/GO estable en agua preparado mediante el procedimiento solvotérmico. El material sintetizado se analizó mediante espectroscopia Raman, UV-visible, difracción de rayos X en polvo (XRD), microscopía electrónica de transmisión (TEM), espectroscopia infrarroja por transformada de Fourier (ATR-FTIR), microscopía electrónica de barrido (SEM) y Brunauer-Emmett. –Teller (BET) respalda su aplicabilidad como superadsorbente para la adsorción de iones As(V) de soluciones acuosas. Se estudió el efecto de varios parámetros, incluida la concentración inicial de iones, la temperatura, la dosis de adsorbente y el pH, sobre la adsorción de As (V) para reconocer las condiciones óptimas de adsorción. El qmax obtenido para este estudio utilizando isotermas de Langmuir se encontró en 147,06 mg/g a temperatura ambiente. También se calcularon los parámetros termodinámicos ΔH°, ΔG° y ΔS° y los valores negativos de ΔG° representan que el proceso de adsorción de As (V) ocurrió de forma exotérmica y espontánea. Mientras tanto, los hallazgos de la simulación funcional de densidad teórica se adaptan para respaldar estos resultados experimentales. Se observa que la naturaleza dinámica del óxido de grafeno y el sistema nanocompuesto UiO-66 NDC se vuelve superior para estudios de adsorción debido a estados superficiales deslocalizados. UiO-66-NDC/GO también mostró una alta reutilización durante hasta cuatro actuaciones de regeneración utilizando HCl 0,01 M como regenerante.

La contaminación de las aguas subterráneas es actualmente un problema ambiental importante en todo el mundo y frecuentemente es causada por la presencia de diferentes contaminantes de las aguas residuales1,2. El arsénico (As) es uno de los 20 productos químicos más peligrosos del mundo y se puede encontrar en una variedad de formas orgánicas e inorgánicas. La combustión de combustibles fósiles, la minería y los insecticidas son ejemplos de fuentes antropogénicas y naturales de contaminación por As3. La Organización Mundial de la Salud (OMS) y la Agencia de Protección Ambiental de Estados Unidos (EPA) recomendaron un umbral de 10 ppb para el agua potable4. El arsénico en formas inorgánicas (arseniato y arsenito) es más tóxico que el arsénico en formas orgánicas y se encuentra naturalmente en las aguas subterráneas y el suelo5. El arsénico en formas inorgánicas afecta a más de 200 millones de habitantes en todo el mundo, y su exposición prolongada provoca enfermedades graves, disfunción del sistema nervioso, cáncer de piel, cáncer de pulmón, insuficiencia renal, enfermedades hepáticas, cáncer de vejiga urinaria, enfermedades cardiovasculares y periféricas6. El envenenamiento a gran escala de las aguas subterráneas por As en Bangladesh en la década de 1990 fue el mayor envenenamiento del mundo7. La salud de casi 100 millones de indios está amenazada por la contaminación de las aguas subterráneas con As8. Como resultado, la contaminación por arsénico es un problema grave que requiere el desarrollo de tecnologías de limpieza eficaces.

Se han documentado varias técnicas de tratamiento para la eliminación de arsénico del agua, incluyendo adsorción, biorremediación, coagulación-floculación, intercambio iónico, electroquímica, sedimentación, precipitación, filtración por membrana, ósmosis inversa, filtración normal y ablandamiento con cal9. De los métodos mencionados anteriormente, el proceso de adsorción es el que más se ha informado en relación con la erradicación del arsénico debido a su flexibilidad en el diseño del proceso, rentabilidad y simplicidad operativa. Hasta la fecha, los investigadores han desarrollado diferentes adsorbentes, entre ellos carbón activado, óxido de titanio, alúmina activada, óxido de circonio, óxido de hierro, resinas cargadas de Fe (III), óxido de hierro, óxidos metálicos, biomasas agrícolas, goetita, hierro cerovalente, alúmina mesoporosa. , diferentes nanocompuestos de base metálica para la eliminación de As de cuerpos acuáticos contaminados10,11,12. Todos estos materiales son eficientes y su aplicación a gran escala está restringida debido al alto costo operativo, el bajo potencial de adsorción y el mayor tiempo de consumo. Por lo tanto, existe una demanda continua de sintetizar adsorbentes novedosos y eficientes con capacidad de adsorción mejorada para la descontaminación de arsénico del agua.

Un nuevo material híbrido, comúnmente conocido como estructuras metal-orgánicas (MOF), construido a partir de metal inorgánico y un conector orgánico, ha ganado gran atracción en los últimos años. Debido a sus funcionalidades químicas personalizables, buena estabilidad térmica, tamaño de poro ajustable y arquitecturas versátiles, tienen aplicaciones más amplias en detección, almacenamiento de gas, catálisis, tratamiento de aguas residuales, separación, etc. En los últimos años, los compuestos basados ​​en Zr-MOF han sido potencialmente Se aplica para la eliminación de As (III) y As (V) del agua debido a su excelente capacidad de adsorción. Guo et al. sintetizó una membrana compuesta MOF a base de Zr (UiO-66) y poliacrilonitrilo (PAN) para la eliminación eficiente tanto de arsenito (AsIII) como de arseniato (AsV) del agua13. Como resultado, en la mayoría de los procedimientos de eliminación de arsénico, la oxidación del arseniato a arsenito ocurre como fase de pretratamiento14.

Se llevaron a cabo estudios de eliminación de arsénico en diferentes MOF, como Fe-BTC MOF, MIL-53 y ZIF-8. Sin embargo, no se encontraron resultados destacables en comparación con otros adsorbentes y comerciales sintéticos. Por lo tanto, es particularmente interesante desarrollar y explorar nuevos nanoadsorbentes MOF que tengan altas capacidades de adsorción. En los últimos años, los compuestos basados ​​en Zr-MOF se han aplicado potencialmente para la eliminación de As(V) del agua debido a su excelente capacidad de adsorción. Para la adsorción de metal pesado arsénico (V) a partir de una solución acuosa, en este trabajo de investigación se sintetizó un nuevo material nanoadsorbente empleando óxido de grafeno (GO) y una estructura organometálica a base de circonio. El UiO-66-NDC es una estructura tridimensional de una jaula de orificio central octaédrico y ocho jaulas de esquina tetraédricas de unidades de construcción secundarias Zr6O4(OH)4 y doce ligandos de puente 1,4-NDC. Tiene un número significativo de sitios Zr4+ coordinativamente insaturados y un fuerte enlace ZrO, que ayuda en la adsorción y la transferencia de masa. Estos materiales son resistentes a los iones de hidróxido y a los protones y son estables en una variedad de tipos de aguas residuales y niveles de pH.

En el presente estudio, se sintetizó un nuevo material adsorbente nanocompuesto utilizando óxido de grafeno (GO) y una estructura organometálica a base de circonio, es decir, UiO-66-NDC [Zr6O4(OH)4(1,4-NDC)6]. n y se utiliza como adsorbente para absorber arseniato acuático As(V). La estructura UiO-66 consta de grupos Zr6O4(OH)4 y 1,4-NDC, es decir, un conector de dicarboxilato de 1,4-naftaleno. La capacidad de adsorción de As(V) se examinó mediante caracterizaciones detalladas y estudios del mecanismo de adsorción. Esta investigación revela el rendimiento superior del nanoadsorbente basado en MOF en la eliminación de arsénico del agua, lo que podría conducir a nuevos conocimientos sobre el uso de MOF en el tratamiento del agua y al desarrollo de un material adsorbente mejorado para el sector de descontaminación de arsénico.

El estado de geometría optimizada de los sistemas GO y nanocompuestos se obtuvo mediante el algoritmo Broyden-Fletcher-Goldfarb-Shanno (BFGS)15,16,17. A partir de los valores de energía total, es obvio que el sistema nanocompuesto (- 839,231 Ry) logra una superioridad dinámica sobre el sistema GO (- 179,291 Ry) debido a los átomos de Zr y Cl presentes en el sistema. Como resultado, esta estabilidad dinámica del nanocompuesto UiO-66-NDC/GO constituye una plataforma relevante para adsorber metales metaloides similares al arsénico (As) y puede usarse como el candidato perfecto para estudios de adsorción. Al final, un sistema GO prístino solo tiene estados localizados de un átomo de carbono, lo que proporciona menos energía total sin ninguna naturaleza dinámica para la adsorción. De manera similar, los estados superficiales deslocalizados basados ​​en Zr están entrando en escena en el sistema nanocompuesto UiO-66-NDC/GO, en comparación con los estados superficiales localizados del carbono en el sistema GO. Generalmente, los estados de superficie son estados en la superficie y su función de onda electrónica puede estar localizada (es decir, atrapada) o deslocalizada (es decir, conductiva o en movimiento). Si los estados superficiales son causados ​​por la formación compuesta, entonces lo más probable es que los estados superficiales resultantes estén deslocalizados. Sin embargo, todos los parámetros funcionales dependen en gran medida de los estados de la superficie y su relajación. En otro caso, los estados superficiales causados ​​por defectos superficiales o algunas moléculas pasivantes son, muy probablemente, estados superficiales localizados. Esta transformación de fase del estado localizado en GO a estados deslocalizados en nanocompuestos hace que el sistema nanocompuesto sea una superficie relevante para adsorber metaloides de As. Hace que la adsorción de la superficie del nanocompuesto sea activa para el proceso de adsorción y eliminación de As, lo que respalda firmemente los resultados experimentales antes mencionados.

En los espectros UV-Vis del nanocompuesto UiO-66-NDC/GO, hay dos picos de absorción característicos con máximos a 261 y 346 nm (Fig. 1). La absorción centrada en 346 nm se debe a la transición π – π * de los anillos de naftaleno18, mientras que la absorción a 261 nm se debe a la transición π –π* del óxido de grafeno en el nanocompuesto UiO-66-NDC/GO19. Hay un cambio importante en el espectro de absorción del nanocompuesto después de la absorción de As(V). El pico de absorción a 346 nm desapareció por completo mientras que hubo un corrimiento al rojo (con efecto hipocrómico) en la transición π – π * de los anillos de naftaleno a 284 nm. Estas alteraciones notables sugieren la unión de As (V) en el nanocompuesto UiO-66-NDC/GO.

Análisis UV-Vis del nanocompuesto UiO-66-NDC/GO antes y después del experimento.

La caracterización funcional de UiO-66-NDC/GO se realizó mediante espectroscopía FTIR en modo ATR. El espectro FTIR de UiO-66-NDC/GO se registró antes y después de la adsorción de As (V). El pico a 3355 cm-1, que se atribuye a la vibración de estiramiento O-H del grupo ácido carboxílico, desapareció por completo después de la adsorción de As (V). El estiramiento asimétrico en 1546 cm-1 y el estiramiento simétrico en 1364 cm-1 se atribuyen a grupos COO- del nanocompuesto UiO-66-NDC/GO20. Después de la adsorción de As (V), estas vibraciones de estiramiento simétricas y antisimétricas se desplazan con una disminución prominente en la intensidad. La vibración de flexión CH a 784 cm-1 y la vibración de flexión C = C a 648 cm-1 se desplazaron por adsorción de As21. En otros grupos, como el grupo C=O y C –O relacionado con el carboxilo, no se observaron cambios significativos después de la adsorción de arseniato; sólo se encontró que la intensidad del pico disminuyó. Estos resultados implican la eficiencia de los grupos O – H y aromáticos C = C en la adsorción de arseniato. Los cambios prominentes en el espectro FTIR después de la adsorción de As (V) establecen la interacción sólida entre el nanocompuesto y As (V) (Fig. 2).

Espectro FTIR del nanocompuesto UiO-66-NDC/GO antes y después del experimento.

Después de eso, se llevaron a cabo mediciones Raman para comprender la variación estructural de UiO-66-NDC/GO. Los datos Raman se recopilaron como GO/UiO-66-NDC sintetizado y UiO-66-NDC/GO adsorbido con As(V). Los picos de vibración Raman a 1580 cm-1 y 663 cm-1 están relacionados con el estiramiento C = C y la frecuencia vibratoria de flexión en el plano del anillo aromático del conector NDC. Los picos de vibración Raman a 1354 cm-1 y 1516 cm-1 se relacionaron con la banda de deformación del anillo en el plano del conector NDC. Los picos del doblete Raman en el rango de 1400 – 1500 cm-1 están relacionados con la banda vibratoria de estiramiento simétrico en el plano del grupo O = C – O en el conector NDC. El pico Raman a 773 cm −1 se relacionó con la banda de movimiento en fase C – H del conector NDC. Sin embargo, no pudimos resolver las bandas Raman relacionadas con GO debido a una posición máxima fuerte y competitiva del enlazador NDC22. Las bandas vibratorias Raman en material sintetizado coinciden bien con los datos informados anteriormente de UiO-66-NDC. Después de la adsorción de As (V), no hay cambios significativos en la posición del pico Raman y FWHM de UiO-66-NDC/GO. Significa que las bandas vibratorias Raman de GO / UiO-66-NDC no se ven influenciadas por la adsorción de As (V) (Fig. 3).

Datos Raman del nanocompuesto UiO-66-NDC/GO sintetizado y adsorbido con As(V).

Para comprender los cambios estructurales durante el proceso de adsorción, se llevan a cabo análisis XRD para el nanocompuesto UiO-66-NDC/GO. Las líneas de difracción en 2θ de 7,39 ° y 8,4 ° están representadas por picos característicos de UiO-66. Por tanto, el UiO-66-NDC sintetizado tiene la misma estructura cristalina. Estas intensidades de las líneas de difracción disminuyen drásticamente después de la adsorción de As (V), lo que indica que la reducción en la naturaleza cristalina de UiO-66-NDC/GO se muestra en la Fig. 4. La naturaleza amorfa complementa las propiedades de adsorción proporcionando sitios de defecto. para la adsorción de metales pesados. Las fuertes resonancias cercanas a los 7 grados. es característico del óxido de grafeno23.

Análisis de espectros XRD del nanocompuesto GO/UiO-66-NDC antes y después del experimento.

Para revelar la estructura de la superficie del UiO-66-NDC/GO antes y después de la adsorción de As (V), se realizó el SEM-EDS. Como se representa en la Fig. 5, se observaron cambios en la estructura y morfología del nanocompuesto GO-UiO66-NDC después de la adsorción de As (V). Después de los estudios de adsorción, se nota claramente que el As (V) se adsorbió en la superficie del nanocompuesto GO-UiO66-NDC. A partir de los datos de EDS, observamos que no existe ningún elemento As en el UiO-66-NDC/GO sintetizado; sin embargo, en la otra muestra se observa 2,44% atómico del elemento As. Esto indica claramente que el As (V) se adsorbe en la superficie UiO-66-NDC/GO.

Análisis de micrografía SEM del nanocompuesto UiO-66-NDC/GO antes y después del experimento.

Según las observaciones de EDS del nanocompuesto UiO-66-NDC/GO, existen diferentes elementos, incluidos carbono, circonio y oxígeno (Fig. 4c). El análisis EDX después de la adsorción de As (V) representa claramente la presencia de especies de As en la estructura del nanocompuesto UiO-66-NDC / GO, lo que probablemente cause la adsorción de As (V) (Fig. 4d). Además, una disminución en la intensidad de los picos de carbono es evidente en el análisis EDX de UiO-66-NDC/GO después del proceso de sorción de As(V) que respalda la adsorción exitosa de As(V) por UiO-66-NDC/GO.

Para estudiar la composición química y la morfología de la superficie del UiO-66-NDC/GO antes y después de la adsorción de As (V), se realizó TEM con mapeo EDS. Las partículas de UiO-66-NDC/GO están separadas en algunas áreas y aglomeradas en otras, como se ve en la Fig. 6a. El análisis elemental del UiO-66-NDC/GO también se determinó mediante mapeo TEM-EDS. Antes del experimento, el UiO-66-NDC/GO desnudo mostró una abundancia de circonio, carbono y oxígeno (Fig. 6c-e) en la superficie y, después de la adsorción, también se observaron rastros de As (Fig. 6g) junto con el material prístino. UiO-66-NDC/GO. La adsorción de As (V) en la superficie del UiO-66-NDC/GO puede ser la razón por la cual la estructura TEM del UiO-66-NDC/GO mostró una superficie más suave después de que se eliminó el As (V).

Análisis TEM y mapeo de UiO-66-NDC / GO antes (a – e) y después de la adsorción de As (V) (f – j).

Las mediciones BET se llevaron a cabo antes y después de los estudios de As(V) y los datos se representan en la Fig. 7. El volumen de poros y el área de superficie para el UiO-66-NDC/GO se determinó como 0,394917 cm3/g y 279,7756 m2/ g, respectivamente. Después del experimento de adsorción, el área superficial y el volumen de poros disminuyeron a 58,1915 m2/g y 0,134 cm3/g. Esta disminución sugiere que las especies de As (V) penetran en los poros de UiO-66-NDC/GO. Los poros de la superficie del UiO-66-NDC/GO y una superficie activa comparablemente adecuada permiten una rápida transferencia y adsorción de As(V) de una solución acuosa al UiO-66-NDC/GO.

Distribución del tamaño de poro e isotermas de sorción de N2 de UiO-66-NDC/GO antes y después de la adsorción de As(V).

El pH de la solución es un parámetro importante en los estudios de adsorción de arseniato ya que influye en la especiación de arseniato, la distribución de especies contaminantes y la carga superficial del adsorbente. El efecto del pH en la eliminación de arseniato mediante el adsorbente UiO-66-NDC/GO se examinó a niveles de pH que oscilaban entre 2 y 7 y los resultados se muestran en la Fig. 8. El proceso de adsorción de As(V) aumentó con un incremento en el pH de 2 a 3 y disminuyó drásticamente con el aumento de los valores de pH de 4 a 7. La capacidad máxima de eliminación del 98,31% se observó a pH 3 con 5 mg L-1 de concentración inicial de As(V) a una dosis de adsorbente de 0,1 g L- 1. Aumentar aún más el pH a 7; sin embargo, la eficiencia de eliminación de arseniato disminuyó considerablemente a 42,5%. Con base en la observación anterior, el posible mecanismo de eliminación se puede explicar de la siguiente manera: El arseniato existe en varias formas en el agua, tales como: a un pH inferior a 2,0, existe en H3AsO4, H2AsO4- a un pH de 2,0 a 3,0, y a un pH de 2,0 a 3,0. 4,0–10,0 como HAsO42− respectivamente. Se encontró que el punto de carga cero (pHpzc) era 5,61, lo que representa una superficie exterior cargada positivamente del adsorbente UiO-66-NDC/GO a un pH inferior a 5,61 y a un pH superior a 5,61 significa una superficie exterior cargada negativamente. Por lo tanto, cuando el pH es 3, las especies de As(V) cargadas negativamente (H2AsO4−) son atraídas por la superficie cargada positivamente del adsorbente nanocompuesto UiO-66-NDC/GO. A medida que aumenta la absorción de (V) debido a la interacción electrostática entre el sorbente y los iones H2AsO4-, el mecanismo de adsorción fue a través de la atracción electrostática. Sin embargo, por debajo de pH 3,0, se observa una capacidad de adsorción disminuida debido a que el arseniato está presente como H3AsO4 y existe una fuerte competencia entre H3AsO4 y los protones por los sitios de adsorción. A un pH más alto, es decir, entre pH 4,0 y 7,0, el exceso de iones OH- compite con las especies predominantes de arseniato, es decir, los iones HAsO42-, por la adsorción en la superficie del adsorbente, de las cuales dominan los iones OH-.

Efecto del pH (a) y PZc (b) sobre la eliminación y adsorción de As(V). pH = 2–7, T = 25 °C y dosis de UiO-66-NDC/GO = 0,1 g/L, concentración de As(V) = 5 mg/L.

Por tanto, la capacidad de adsorción de As(VI) disminuye con un aumento del pH. El mecanismo de adsorción de As (V) fue principalmente la coordinación y el intercambio iónico con nodos metálicos del material compuesto. La influencia de las fuerzas electrostáticas a pH 3 atrajo especies de arseniato aniónico a las proximidades de adsorbentes cargados positivamente, lo que resultó en un mejor rendimiento de la adsorción. El mayor rendimiento de eliminación se obtuvo a pH 3 debido a la fuerza electrostática y la interacción ácido-base entre el adsorbente y las especies de arsénico. En condiciones de alta acidez (pH 2), H3AsO4 libera iones H y se une a los sitios hidroxilo en UiO-66-NDC/GO, lo que facilita el proceso de absorción de arsénico.

El efecto de la concentración del adsorbente en la eliminación de As(V) se ilustra en la Fig. 9. El adsorbente fue muy eficaz y eliminó rápidamente el As(V) del agua. El porcentaje de eliminación fue superior al 98,67% a bajas concentraciones de dosis de adsorbente. La capacidad de adsorción disminuyó ligeramente a medida que la dosis del adsorbente aumentó de 0,1 a 0,5 g. A medida que aumenta el período de adsorción, la concentración restante de As (V) en la solución disminuye, lo que reduce la fuerza impulsora estática de la transferencia de masa. Como resultado, la adsorción es rápida al principio, mientras que el gradiente de concentración es alto y disminuye después de 30 minutos a medida que el sistema se acerca al equilibrio. Esto podría deberse a la acumulación de MOF y al reducido sitio activo efectivo del sorbente para la eliminación de contaminantes24. Como resultado, se determinó que la mejor dosis de adsorbente para la sorción de As(V) era 0,1 g/L. A esta dosis, la eficiencia de adsorción de As(V) fue del 98,67%, respectivamente.

Efecto de la dosis sobre la eliminación y adsorción de As (V). pH = 3, T = 25 °C y dosis de UiO-66-NDC/GO = 0,5–1,5 g/L, concentración de As(V) = 5 mg/L.

Los cambios en las concentraciones iniciales de As(V) afectaron claramente las eficiencias de eliminación de As(V). El porcentaje de eliminación de As (V) disminuyó significativamente a medida que la concentración inicial de As (V) aumentó en 30 minutos, pero estas tasas fueron casi iguales después de 30 minutos. A medida que la concentración inicial de As(V) aumentó de 5 a 25 mg/L, la capacidad de adsorción aumentó de 48,64 a 181,05 mg/g del nanocompuesto (Fig. 10), explicando que el adsorbente tenía una alta capacidad de adsorción de As(V). ) a diferentes concentraciones iniciales. Esta mayor capacidad de adsorción podría deberse a una mayor fuerza impulsora de transferencia de masa entre la solución de As (V) y el adsorbente, así como a una mayor posibilidad de que el As (V) colisione con el nanocompuesto MOF. Además de los factores descritos anteriormente, el aumento de la capacidad de adsorción al aumentar las concentraciones iniciales de As(V) puede atribuirse a la fuerza impulsora creada en respuesta al gradiente de concentración, así como a fuertes interacciones entre las especies de As(V) y las Adsorbente MOF.

Efecto de la concentración inicial de iones sobre la eliminación y adsorción de As (V). pH = 3, T = 25 °C y dosis de UiO-66-NDC/GO = 0,5 g/L, concentración de As(V) = 5–25 mg/L.

Se utilizaron seis modelos cinéticos (pseudo-primer orden y cinco tipos diferentes de Pseudo-segundo orden) para investigar el comportamiento de adsorción de procesos de adsorción cuyo paso limitante puede implicar reacciones químicas, adsorción superficial o transporte por difusión. Los modelos cinéticos de pseudoorden (1 y 2) son los modelos más utilizados para estudiar la cinética de adsorción. Además de esto, también se utilizó el modelo lineal de Elovich para estudiar la naturaleza química del comportamiento de adsorción de UiO-66-NDC/GO en iones As(V) en la ecuación. (3).

Según un modelo pseudocinético (de primer orden), el cambio en la tasa de concentración de soluto con el tiempo, así como los cambios en la concentración de adsorbato y la dosis de adsorbente a lo largo del tiempo (1), son logarítmicamente proporcionales. Según un modelo cinético de pseudosegundo orden, el número de sitios activos ocupados en el material es directamente proporcional a la capacidad de adsorción (2).

donde qe = capacidad de adsorción de equilibrio (mg/g), α = tasa de adsorción inicial, β = constante de desorción, qt cantidad adsorbida en un momento (mg/g) y k1 y k2 son constantes de velocidad de pseudo orden primero y segundo respectivamente. Los datos obtenidos del modelo cinético se representan en la Fig. 11. La Tabla 1 ilustra los datos obtenidos de los parámetros cinéticos según el valor del coeficiente de correlación.

Cinética de adsorción como (V) de UiO-66-NDC / GO determinada por la cinética de adsorción de PSO (Tipo 2).

La cinética de adsorción de As (V) en UiO-66/GO siguió el modelo de pseudo segundo orden tipo 2, como lo muestra el coeficiente de correlación (R2). Los valores teóricos calculados para la cinética de pseudoorden tipo 2 son casi similares a los experimentales que representan el mecanismo de quimisorción. Aunque el PSO tipo 2 puede determinar la tasa de adsorción general, pero no puede predecir el proceso de difusión durante la adsorción. Además, los resultados obtenidos de los estudios de pHpzc y de la cinética de adsorción de los compuestos demostraron la efectividad de los procesos de complejación superficial y/o intercambio iónico, así como la interacción electrostática en la adsorción de arseniato en los compuestos.

Las isotermas de la adsorción de As(V) en el nanoadsorbente UiO-66-NDC/GO se examinan a pH 7,8 y 30 °C, que demuestran ser las mejores condiciones. A una temperatura de 298 K, se añaden 10 mg de adsorbente a 100 ml de muestras acuosas (pH = 3) de adsorbato, con concentraciones variadas de arseniato que oscilan entre 5 y 25 mg/L. Como se demuestra en la Fig. 10, las capacidades de adsorción de UiO-66-NDC/GO aumentan a medida que aumenta la cantidad de As (V) en la muestra de solución. Debido a un mayor gradiente de concentración, hay más moléculas de arseniato disponibles en las proximidades de los sitios activos en la superficie de las partículas UiO-66-NDC/GO, lo que da como resultado esta tendencia esperada (la fuerza impulsora de la transferencia de masa).

Para analizar los datos se utilizan las siguientes isotermas linealizadas de Langmuir, Freundlich y Temkin:

donde, qe: capacidad de adsorción (mg/g) en equilibrio, Ce -As(V) concentración de equilibrio (mg/L), qmax es la capacidad de adsorción máxima, B = constante de calor (J/mol), AT = constante de Temkin, y T = temperatura a 298 K, KL: constante de equilibrio (L mg-1) que representa la fuerza de unión, y n, KF (mg/L) son las constantes de Freundlich que especifican la capacidad de adsorción e intensidad, respectivamente.

Los datos experimentales para el nanoadsorbente UiO66-NDC-GO están bien equipados con todas las isotermas como se muestra en la Fig. 12 y los diferentes parámetros se representan en la Tabla 2.

Como isotermas de adsorción (V) de UiO-66-NDC/GO a 298 K., se obtuvieron buenos valores de R2 para datos de adsorción obtenidos con éxito utilizando ajustes lineales de los modelos de Langmuir, Temkin y Freundlich.

Según los criterios del coeficiente de correlación, se encontró que la capacidad máxima de adsorción usando isotermas de Langmuir era 147,06 mg/g. Una investigación previa que utilizó Zn-MOF-74 para la adsorción de As(V) encontró una coincidencia cercana con la capacidad máxima (99 mg/g). Nuestro nanoadsorbente elimina casi una vez y media de As(V) del agua simulada en condiciones de laboratorio. UiO-66-NDC/GO tiene una mayor capacidad de adsorción que los adsorbentes informados anteriormente para eliminar As(V), incluidos 48,7 mg/g en HTZn-MOF-74, 99,0 mg/g en RT-Zn-MOF-7425 y 45 mg. /g en óxido de circonio26. Estos hallazgos resaltan la importancia de controlar el tamaño de las partículas en los procesos de adsorción. Los resultados obtenidos de todos los estudios de caracterización de compuestos realizados después de la adsorción de arseniato sugieren que los procesos de complejación superficial y/o intercambio iónico son mecanismos efectivos en la adsorción de arseniato en la superficie de los compuestos.

Los datos de adsorción a tres temperaturas diferentes se utilizan para encontrar los parámetros termodinámicos de la adsorción de As(V), como las variaciones en la entalpía estándar (H°), la energía de Gibbs libre estándar (G°) y la entropía estándar (S°), para proporciona una mejor descripción del mecanismo y la naturaleza de la adsorción de As (V) en la superficie UiO-66-NDC/GO. La naturaleza termodinámica de la eliminación de As(V) mediante UiO-66-NDC/GO se determina calculando los valores utilizando la ecuación de Van't Hoff a 298, 303, 308 y 313 K.

donde K = qe/Ce, ∆H° = Cambio de entalpía, T = temperatura, (∆G° = ∆H° − T∆S).

El valor positivo de H° corroboró la naturaleza endotérmica de la adsorción de arseniato en UiO-66-NDC/GO. El valor de ∆H° de 0,80 kJ/mol-1 probablemente se deba a la quimisorción, que implica la deshidratación del átomo de metal y sus alrededores (Tabla 3). Como resultado, el proceso endotérmico mencionado es atribuible al anión arseniato, que se favorece más a medida que aumenta la temperatura, reemplazando numerosas moléculas de agua. Además, un valor positivo de S° sugiere que el grado de libertad del arseniato adsorbido aumenta con una mayor aleatorización en la interfaz sólido/solución, lo que implica que la deshidratación indicada ocurre principalmente en la región de los poros y aparte del grupo de circonio del nanocompuesto. Los valores de ΔH° y ΔS° se calculan a partir de la intersección y la pendiente de 1/T frente a lnkL. Se observa que el grado de espontaneidad del proceso de adsorción de As(V) disminuyó y aumentó la temperatura. El proceso de adsorción de As(V) utilizando UiO-66-NDC/GO es físico ya que el valor de entalpía es inferior a 40 kJ mol-1. Un valor positivo de entropía representa la colisión aleatoria de especies de As (V) a través de la superficie del nanocompuesto UiO-66-NDC/GO.

Como se indica en la Tabla 4 a continuación, diferentes investigadores han explorado la adsorción de As (V) mediante varios adsorbentes. En comparación, se ha descubierto que el nuevo UiO-66-NDC/GO sintetizado es un adsorbente muy eficaz para la adsorción de iones As(V) del agua. Se ha demostrado que el UiO-66-NDC funcionalizado con GO es un adsorbente alternativo rentable para la eliminación de metales peligrosos, particularmente efluentes de As (V), antes de que se descarguen al medio ambiente en este estudio.

Se llevaron a cabo pruebas de desorción-regeneración UiO-66-NDC/GO para comprobar la viabilidad de reutilización y recuperación. Las eficiencias de eliminación de UiO-66-NDC/GO después de seis ciclos de desorción-regeneración con una solución de HCl 0,1 M se muestran en la Fig. 13. Después de tres regeneraciones, la eficacia de eliminación de MOF disminuyó un poco del 91,06 al 88,6%, respectivamente. Después de cinco ciclos, su eficiencia de eliminación fue solo aproximadamente el 52,24% de lo que era al principio, lo que indica que UiO-66-NDC/GO puede tener una propiedad de reciclaje potencial para la eliminación de As(V), como se muestra en la Fig. 14.

Isotermas de adsorción como (V) de UiO-66-NDC/GO en función de la temperatura.

Regeneración y reutilización UiO-66-NDC/GO para eliminación de As(V).

En este estudio, se informó por primera vez que UiO-66-NDC/GO es el adsorbente para la eliminación de As(V) del agua. Esta es la primera vez que se utiliza UiO-66-NDC/GO para eliminar el arsénico del agua, hasta donde sabemos. El UiO-66-NDC/GO funcionó bien en un amplio rango de pH, desde extremadamente ácido 1 hasta básico 10, con la mejor eficacia de adsorción a pH 3. En el pH ideal, el adsorbente UiO-66-NDC/GO tuvo un notable Capacidad de absorción de As(V) de 147,06 mg/g. Esta es la capacidad de adsorción de arseniato más alta registrada, muy por encima de otros adsorbentes sintéticos y comerciales. Todas las investigaciones de caracterización de UiO-66-NDC/GO realizadas después de la adsorción de arseniato indican que los procesos de complejación de la superficie y/o intercambio iónico son mecanismos efectivos en la adsorción de arseniato en la superficie de UiO-66-NDC/GO.

Curiosamente, los cálculos de simulación teórica confirman la superioridad dinámica del nanocompuesto UiO-66-NDC/GO con valores finitos de átomos de Zr deslocalizados sobre la superficie en comparación con el sistema GO, lo que convierte al sistema nanocompuesto en una fuente relevante de adsorción de As. El resultado de esta simulación respalda plenamente los resultados experimentales discutidos para una comprensión profunda. En resumen, esta investigación contribuye a nuestra comprensión del uso de UiO-66-NDC/GO en el tratamiento de agua. La estructura extremadamente porosa que incorpora grupos de óxido de circonio proporcionó una mayor área de contacto y más sitios activos en la unidad de espacio, lo que permitió que el adsorbente UiO-66-NDC/GO tuviera una mayor capacidad de adsorción que la mayoría de los adsorbentes de nanopartículas típicos. UiO-66-NDC/GO podría ser un adsorbente avanzado prometedor en el negocio de la limpieza de arsénico debido a su alta eficiencia de adsorción hacia especies acuáticas de arsénico.

Teóricamente, los prístinos sistemas de nanocompuestos de óxido de grafeno (GO) y UiO-66-NDC/GO se consideran para los primeros estudios de simulación funcional de densidad basados ​​en principios. La optimización de la geometría primaria con valores de energía total se realizó con los softwares Quantum Espresso39 dentro de la aproximación de gradiente generalizado (GGA) siguiendo el formato Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE)40. Se ha implementado la corrección de dispersión de Van der Waals (vdW-DF) en ambos sistemas para obtener resultados precisos en todos los cálculos. Aquí se han considerado cuadrículas de puntos k específicas de 9 × 9 × 1 con una energía de corte de onda plana de 540 Ry con una fuerza de menos de 0,001 eV/Å para obtener una estructura optimizada. Es necesario fijar una región de vacío de 20 Å a lo largo de la dirección z para minimizar la interacción periódica de la imagen durante la simulación.

Todos los productos químicos, reactivos y sales eran de la más alta pureza y se utilizaron sin ninguna purificación. Polvo de grafito (< 20 μm Sigma-Aldrich), cloruro de circonio (IV) (99,95 % STREM), permanganato de potasio (≥ 99,0 % Sigma-Aldrich) y ácido 1,4-naftalenodicarboxílico (> 95 % TCI). Se utilizó ácido 1,4-naftalenodicarboxílico como conector orgánico y cloruro de circonio (IV) como precursor. Se usó N,N-dimetilformamida (99,8% Sigma Aldrich) como disolvente para disolver los reactivos. Se utilizó arseniato de sodio (Na2HAsO4.7H2O 99%, SDFCL) para la preparación de la solución madre, en la que se disolvió una cantidad específica de Na2HAsO4.7H2O en agua pura. Luego, la solución madre se diluyó en agua desionizada para la preparación de varios lotes para estudios de adsorción.

GO se sintetizó utilizando el método hummers mejorado en el que se dispersaron polvo de grafito y KMnO4 (proporción 1:6) en una mezcla de ácido fosfórico y ácido sulfúrico (proporción 1:9) durante 12 h a 65 °C. Después de eso, la mezcla de reacción se dejó enfriar y se agregaron 400 ml de agua helada junto con 5 ml de peróxido de hidrógeno. Luego deja que la mezcla se revuelva durante media hora. Centrifugar la mezcla de reacción durante 6 min a 8000 rpm. El material del producto se lavó con una sucesión de agua desionizada, etanol, HCl y finalmente éter dietílico. El resultante se secó a temperatura ambiente en una cámara de vacío controlada por aire durante 6 h41.

UiO-66-NDC/GO se preparó mediante un procedimiento solvotérmico. Se sonicó 0,5% en peso de óxido de grafeno durante 8 h en DMF y luego se mezcló con cloruro de circonio (0,005 moles y se dejó en un agitador magnético durante 12 h. Después de eso, se agregaron 0,005 moles de ácido 1,4-naftalendicarboxílico a la mezcla solución y mezclar completamente. Verter la mezcla en un revestimiento de teflón dentro de un autoclave de acero inoxidable (200 ml) y la solución se calentó a 120 °C durante 24 h. Después de 24 h, dejar que el material se enfríe, centrifugar la reacción. Se mezcló a 5000 rpm durante 10 min y se lavó de 3 a 4 veces con DMF y etanol, el precipitado se recogió y se lavó varias veces con DMF y etanol para asegurar la pureza del nanoadsorbente sintetizado.

Las características morfológicas y estructurales del nanoadsorbente se estudiaron mediante técnicas Raman, UV, FTIR, SEM-EDS, XRD y BET. La caracterización Raman del material sintetizado se registró en un espectrómetro Raman confocal STR-300 (Seki Technotron Corp., Japón), con excitación de láser de diodo a 785 nm. La desconvolución de datos de Raman se realizó mediante el software de procesamiento de datos GRAMS/AI. El espectro UV se realizó en un Perkin Elmer (Lambda 35) con un rango de 200 a 800 nm a una velocidad de barrido de 480 nm/min. El TEM del UiO-66-NDC/GO antes y después del experimento se registró en Titan Themis (Thermofisher) operado a 300 kV. Los UiO-66-NDC/GO se molieron hasta obtener un polvo fino usando un mortero y luego se mezclaron con etanol para su dispersión. Para otros procesos de dispersión se utilizó un baño de ultrasonidos. Para fines de observación, se dejó caer una gota de la suspensión sobre una rejilla de cobre típica con revestimiento de carbono. Los grupos funcionales del material sintetizado se registraron en un espectrómetro Bruker (TENSOR II) en modo ATR de 400 a 4000 cm-1 de la región espectral con una resolución de 4 cm-1. La composición y la morfología de la superficie se llevaron a cabo utilizando SEM-EDS en Zeiss ULTRA 55. El análisis XRD del nanoadsorbente se examinó en un difractómetro de rayos X Bruker D8 Advance a una velocidad de escaneo de 6°/min con 2θ que oscila entre 5° a 80°. El área de superficie y la distribución del tamaño de los poros se midieron utilizando Micromeritics ASAP 2020. La muestra se desgasificó durante 150 minutos durante la noche y se realizaron los cálculos. Toda la caracterización estructural y morfológica del UiO-66-NDC/GO se registró en las instalaciones del IISc Bangalore.

El punto de carga cero para el nanoadsorbente se determinó siguiendo el método de adición de sal. Se ajustó NaNO3 0,1 M en matraces de 250 ml a varios pH de 2 a 11 (pH inicial) utilizando NaOH 0,1 M y HCl 0,1 M. Se añadieron 100 mg del adsorbente a todos los matraces y se mantuvieron a 180 rpm en un agitador a temperatura ambiente. El pH de todos los matraces se midió después de 24 h (pH final) usando un medidor de pH, y las lecturas obtenidas se representaron frente al pH inicial (pH inicial). El pH inicial en el que el cambio de pH es cero presenta un punto de carga cero42.

La eliminación de As(V) mediante adsorción utilizando nanoadsorbentes se llevó a cabo mediante estudios de adsorción por lotes. Todos los experimentos de adsorción de As(V) se realizaron a 25 °C, excluyendo los estudios de termodinámica. La capacidad de equilibrio para As(V) se calculó utilizando

donde Ct: concentración inicial de As(V), C: concentración de equilibrio de As(V), m = masa del nanoadsorbente, V: el volumen de As(V).

Para estudios de adsorción, se utiliza una solución madre de 10 mM de As(V) mezclando una cantidad conocida de Na2HAsO4.7H2O en un matraz cónico de 500 ml para experimentación adicional. Para estudiar el efecto del pH en la adsorción, se mezclaron soluciones con diferentes pH (2–11) con 0,1 g/l de nanoadsorbente en una incubadora durante 3 h. Se llevaron a cabo diferentes parámetros de optimización, como la dosis de adsorbente y la concentración inicial de iones, cambiando la dosis y la concentración a un pH fijo. Cada matraz se filtró usando un filtro de jeringa de 0,22 um y el análisis se realizó en Thermo X Series II, y los datos se tomaron en réplicas para garantizar un error estándar de menos del 1% (Información complementaria S1).

Los datos que respaldan los hallazgos de este estudio están disponibles en [Praveen C Ramamurthy]. Aún así, se aplican restricciones a la disponibilidad de estos datos, que se utilizaron bajo licencia para el estudio actual y, por lo tanto, no están disponibles públicamente. Sin embargo, los datos están disponibles a través de los autores previa solicitud razonable y con el permiso de [Praveen C Ramamurthy].

Singh, S. y col. Micro (nano) plásticos en aguas residuales: una revisión crítica sobre la evaluación del riesgo de toxicidad, el comportamiento, el impacto ambiental y los desafíos. Quimiosfera 290, 133169 (2022).

Artículo ADS CAS Google Scholar

Singh, S. y col. Adsorción y desintoxicación de compuestos farmacéuticos de aguas residuales utilizando nanomateriales: una revisión sobre mecanismo, cinética, valorización y economía circular. J. Medio Ambiente. Gestionar.300, 1 (2021).

Alka, S. y col. Tecnologías de eliminación de arsénico y tendencias futuras: una mini revisión. J. Limpio. Pinchar. 278, 123805 (2021).

Artículo CAS Google Scholar

Jha, PK & Tripathi, P. Contaminación por arsénico y fluoruro en aguas subterráneas: una revisión de escenarios globales con especial referencia a la India. Terreno. Sostener. Desarrollo. 13, 100576 (2021).

Artículo de Google Scholar

Abbas, G. y col. Captación, toxicidad, desintoxicación y especiación de arsénico en plantas: aspectos fisiológicos, bioquímicos y moleculares. En t. J. Medio Ambiente. Res. Salud Pública 15, 59 (2018).

Artículo de Google Scholar

Chen, QY & Costa, M. Arsénico: Un desafío ambiental global. Año. Rev. Farmacol. Toxico. 61, 47–63 (2021).

Artículo CAS Google Scholar

Chakraborty, M., Mukherjee, A. & Ahmed, KM Evolución hidrogeoquímica a escala regional a través de los acuíferos transfronterizos enriquecidos con arsénico del sistema del delta del río Ganges en India y Bangladesh. Ciencia. Medio ambiente total. 823, 153490 (2022).

Artículo ADS CAS Google Scholar

Bhowmick, S. y col. Arsénico en aguas subterráneas de Bengala Occidental, India: revisión de los riesgos para la salud humana y evaluación de posibles opciones de intervención. Ciencia. Medio ambiente total. 612, 148-169 (2018).

Artículo ADS CAS Google Scholar

Singh, S. y col. Eliminación sostenible de Cr (VI) utilizando nanohíbridos de óxido de grafeno y óxido de zinc: cinética de adsorción, isotermas y termodinámica. Reinar. Res. 203, 111891 (2022).

Artículo CAS Google Scholar

Uddin, MM, Kurisu, F., Kasuga, I., Furumai, H. & Islam, SMA Potencial de oxidación biológica de arsenito en unidades de filtración de arena en plantas de eliminación de hierro y arsénico (AIRP) en Bangladesh. Aplica. Ciencia del agua. 9, 48 (2019).

ADS del artículo Google Scholar

Chen, M., Shafer-Peltier, K., Randtke, SJ y Peltier, E. Modelado de la eliminación de arsénico (V) del agua mediante ultrafiltración micelar mejorada en presencia de aniones competitivos. Quimiosfera 213, 285–294 (2018).

Artículo ADS CAS Google Scholar

Wang, C., Luan, J. & Wu, C. Estructuras metalorgánicas para la eliminación de arsénico acuático. Agua Res. 158, 370–382 (2019).

Artículo CAS Google Scholar

Guo, Q. y col. Membrana híbrida de nanofibras de estructuras organometálicas electrohiladas para la eliminación eficiente de As (III) y As (V) del agua. Ecotoxicol. Reinar. Seguro. 228, 112990 (2021).

Artículo CAS Google Scholar

Iconaru, SL et al. Nanopartículas de magnetita (Fe3O4) como adsorbentes para la eliminación de As y Cu. Aplica. Ciencia de la arcilla. 134, 128-135 (2016).

Artículo CAS Google Scholar

Kota, AK, Kwon, G., Choi, W., Mabry, JM y Tuteja, A. Membranas higrorresponsivas para una separación eficaz entre aceite y agua. Nat. Comunitario. 2012(313), 1–8 (2012).

Google Académico

Lei, W., Portehault, D., Liu, D., Qin, S. & Chen, Y. Nanohojas porosas de nitruro de boro para una limpieza eficaz con agua. Nat. Comunitario. 2013(414), 1–7 (2013).

Google Académico

Barg, S. y col. Ensamblaje de mesoescala de grafeno modificado químicamente en redes celulares complejas. Nat. Comunitario. 2014(515), 1-10 (2014).

Google Académico

Él, Y. et al. UiO-66-NDC (ácido 1,4-naftalenodicarboxílico) como nueva sonda fluorescente para la detección selectiva de Fe3+. J. Química del estado sólido. 285, 121206 (2020).

Artículo CAS Google Scholar

Johra, FT, Lee, JW & Jung, WG Preparación de grafeno fácil y segura en una plataforma basada en soluciones. J. Ind. Ing. Química. 20, 2883–2887 (2014).

Artículo CAS Google Scholar

Rasero-Almansa, AM, Iglesias, M. & Sanchez, F. Síntesis de MOF bimetálicos de naftalenodicarboxilato de Zr (Ti) y sus propiedades como catálisis con ácido de Lewis. RSC Avanzado. 6, 106790–106797 (2016).

Artículo ADS CAS Google Scholar

Butova, VV y cols. El efecto conjunto del sistema de naftaleno y los defectos en la eliminación de tinte por derivados de UiO-66. Mater mesoporoso microporoso. 325, 111314 (2021).

Artículo CAS Google Scholar

Scardaci, V. & Compagnini, G. Investigación por espectroscopia Raman de la reducción de óxido de grafeno mediante trazado láser. C7, 48 (2021).

Google Académico

Dinh, TT y cols. Técnicas fáciles para sintetizar óxido de grafeno reducido para eliminar la tetraciclina del agua: estudios de cinética y termodinámica. https://doi.org/10.21203/RS.3.RS-950512/V1 (2021).

Artículo de Google Scholar

Singh, et al. Nanohíbrido multifuncional para la detección y eliminación simultánea de arsénico (III) de soluciones acuosas. Quimiosfera 289, 133101 (2022).

Artículo ADS CAS Google Scholar

Tarboush, BJA y cols. Estructura metal-orgánica-74 para la eliminación de ultratrazas de arsénico del agua: estudios experimentales y de teoría funcional de la densidad (2018). https://doi.org/10.1021/acsanm.8b00501.

Suzuki, TM, Bomani, JO, Matsunaga, H. & Yokoyama, T. Preparación de resina porosa cargada con óxido de circonio hidratado cristalino y su aplicación a la eliminación de arsénico. Reaccionar. Función. Polimero. 43, 165-172 (2000).

Artículo CAS Google Scholar

Ayub, A., Raza, ZA, Majeed, MI, Tariq, MR & Irfan, A. Desarrollo de perlas biosorbentes de quitosano magnético sostenibles para la remediación cinética de agua contaminada con arsénico. En t. J. Biol. Macromol. 163, 603–617 (2020).

Artículo CAS Google Scholar

Boddu, S., Dulla, JB, Alugunulla, VN y Khan, AA Una evaluación del rendimiento de eliminación de arsénico con Turbinaria vulgaris tratada como adsorbente: estudio de caracterización, optimización, isoterma y cinética. Reinar. Prog. Sostener. Energía 39, e13313 (2020).

Artículo CAS Google Scholar

Shakoor, MB y cols. Explorando el potencial de eliminación de arsénico de varios biosorbentes del agua. Reinar. En t. 123, 567–579 (2019).

Artículo CAS Google Scholar

Kim, N., Park, M., Yun, YS y Park, D. Eliminación de arseniato aniónico mediante un biosorbente bacteriano recubierto de PEI preparado a partir de residuos biológicos de fermentación. Quimiosfera 226, 67–74 (2019).

Artículo ADS CAS Google Scholar

Shim, J., Kumar, M., Mukherjee, S. & Goswami, R. Eliminación sostenible de arsénico y cadmio perniciosos mediante un nuevo compuesto de perlas de alginato impregnadas de MnO2: un enfoque rentable para el tratamiento de aguas residuales. J. Medio Ambiente. Administrar. 234, 8-20 (2019).

Artículo CAS Google Scholar

Ryu, SR, Jeon, EK, Yang, JS y Baek, K. Adsorción de As (III) y As (V) en aguas subterráneas mediante carbón activado granular impregnado con óxido binario Fe-Mn (IMIGAC). J. Instituto de Taiwán. Química. Ing. 72, 62–69 (2017).

Artículo CAS Google Scholar

Babu, CM y cols. Caracterización de nanopartículas mesoporosas de Fe2O3/TiO2 soportadas con óxido de grafeno reducido y adsorción de As(III) y As(V) del agua potable. J. Instituto de Taiwán. Química. Ing. 62, 199–208 (2016).

Artículo CAS Google Scholar

Wang, Y., Liu, W., Wang, T. & Ni, J. Adsorción de arseniato en Fe-TNT preparados mediante un nuevo método hidrotermal de agua-etanol: mecanismo y efecto sinérgico. J. Ciencia de la interfaz coloidal. 440, 253–262 (2015).

Artículo ADS CAS Google Scholar

D'Arcy, M., Weiss, D., Bluck, M. y Vilar, R. Cinética de adsorción, capacidad y mecanismo de arseniato y fosfato en un bicompuesto bifuncional de TiO2-Fe2O3. J. Ciencia de la interfaz coloidal. 364, 205–212 (2011).

ADS del artículo Google Scholar

Deng, S., Li, Z., Huang, J. y Yu, G. Preparación, caracterización y aplicación de un adsorbente de óxido de Ce-Ti para mejorar la eliminación de arseniato del agua. J. Peligro. Madre. 179, 1014-1021 (2010).

Artículo CAS Google Scholar

Gupta, K. & Ghosh, UC Eliminación de arsénico utilizando óxido mixto binario de hierro (III)-titanio (IV) de nanoestructura hidratada de una solución acuosa. J. Peligro. Madre. 161, 884–892 (2009).

Artículo CAS Google Scholar

Zhou, W. y col. TiO2/α-Fe2O3 mesoporoso: compuestos bifuncionales para la eliminación efectiva de la contaminación por arsenito mediante oxidación fotocatalítica y adsorción simultáneas. J. Física. Química. C 112, 19584-19589 (2008).

Artículo CAS Google Scholar

Giannozzi, P. et al. QUANTUM ESPRESSO: Un proyecto de software modular y de código abierto para simulaciones cuánticas de materiales. J. Física. Condensa. Asunto 21, 395502 (2009).

Artículo de Google Scholar

Perdew, JP, Ernzerhof, M. & Burke, K. Justificación para mezclar el intercambio exacto con aproximaciones funcionales de densidad. J. química. Física. 105, 9982 (1998).

ADS del artículo Google Scholar

Marcano, DC et al. Mejora de la síntesis de óxido de grafeno. ACS Nano 4, 4806–4814 (2010).

Artículo CAS Google Scholar

Pashai Gatabi, M., Milani Moghaddam, H. y Ghorbani, M. Punto de carga cero de nanotubos de carbono de paredes múltiples decorados con maghemita fabricados mediante el método de precipitación química. J. Mol. Liq. 216, 117-125 (2016).

Descargar referencias

Estos autores contribuyeron igualmente: Simranjeet Singh y Nadeem A. Khan.

Centro Interdisciplinario para la Investigación del Agua (ICWaR), Instituto Indio de Ciencias, Bangalore, India

Simranjeet Singh y Praveen C. Ramamurthy

Departamento de Ingeniería de Materiales, Instituto Indio de Ciencias, Bangalore, India

TS Sunil Kumar Naik, Basavaraju U y Sushant Kumar Behera

Departamento de Ingeniería Civil, Mewat Engineering College, Nuh, Haryana, India

Nadeem Khan

Departamento de Química, Universidad de Cachemira, Srinagar, India

Abdul Basit Wani

Centro Interdisciplinario de Investigación Energética, Instituto Indio de Ciencias, Bangalore, India

Nath Bidisha

Departamento de Química, Facultad de Ingeniería de Oxford, Bangalore, India

Shipra Bhati

Departamento de Microbiología, Lovely Professional University, Phagwara, Punjab, India

Joginder Singh

También puedes buscar este autor en PubMed Google Scholar.

También puedes buscar este autor en PubMed Google Scholar.

También puedes buscar este autor en PubMed Google Scholar.

También puedes buscar este autor en PubMed Google Scholar.

También puedes buscar este autor en PubMed Google Scholar.

También puedes buscar este autor en PubMed Google Scholar.

También puedes buscar este autor en PubMed Google Scholar.

También puedes buscar este autor en PubMed Google Scholar.

También puedes buscar este autor en PubMed Google Scholar.

También puedes buscar este autor en PubMed Google Scholar.

SS y PCR planificaron los experimentos. SS y TSSKN realizaron los experimentos. SS, NAK, ABW, BN, SKB, SB, JS y PCR analizaron los datos. SS y BN contribuyeron con reactivos. SS, NAK, JS y PCR escribieron el manuscrito principal. TSSKN, BN, SB prepararon cifras. Todos los autores revisaron el manuscrito.

Correspondencia a Praveen C. Ramamurthy.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

Springer Nature se mantiene neutral con respecto a reclamos jurisdiccionales en mapas publicados y afiliaciones institucionales.

Acceso Abierto Este artículo está bajo una Licencia Internacional Creative Commons Attribution 4.0, que permite el uso, compartir, adaptación, distribución y reproducción en cualquier medio o formato, siempre y cuando se dé el crédito apropiado al autor(es) original(es) y a la fuente. proporcione un enlace a la licencia Creative Commons e indique si se realizaron cambios. Las imágenes u otro material de terceros en este artículo están incluidos en la licencia Creative Commons del artículo, a menos que se indique lo contrario en una línea de crédito al material. Si el material no está incluido en la licencia Creative Commons del artículo y su uso previsto no está permitido por la normativa legal o excede el uso permitido, deberá obtener permiso directamente del titular de los derechos de autor. Para ver una copia de esta licencia, visite http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Reimpresiones y permisos

Singh, S., Naik, TSSK, U, B. et al. Un estudio sistemático de la adsorción y eliminación de arsénico de ambientes acuosos utilizando nuevos nanocompuestos UiO-66-NDC funcionalizados con óxido de grafeno. Informe científico 12, 15802 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-18959-2

Descargar cita

Recibido: 28 de mayo de 2022

Aceptado: 23 de agosto de 2022

Publicado: 22 de septiembre de 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-18959-2

Cualquier persona con la que compartas el siguiente enlace podrá leer este contenido:

Lo sentimos, actualmente no hay un enlace para compartir disponible para este artículo.

Proporcionado por la iniciativa de intercambio de contenidos Springer Nature SharedIt

Al enviar un comentario, acepta cumplir con nuestros Términos y pautas de la comunidad. Si encuentra algo abusivo o que no cumple con nuestros términos o pautas, márquelo como inapropiado.